Aprenda a tratar eventos do teclado em suas aplicações C#

private void Form1_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e){
  // altere a propriedade KeyPreview do formulário para true

  // vamos obter o caractere pressionado
  char letra = e.KeyChar;
  // vamos obter o código ASCII da tecla
  int codigo = (int)letra;

private void Form1_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e){
  // altere a propriedade KeyPreview do formulário para true

  if(e.Shift){
    this.Text = "A tecla Shift está pressionada";